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隨著我國城市化進(jìn)程的逐步推進(jìn)，城市生活垃圾產(chǎn)量逐年增加。生活垃圾會引起一系列的環(huán)境和社會問題，如氣味、污染等。城市生活垃圾衛(wèi)生填埋場是一種常用的垃圾處理方法，它采取必要的防護(hù)措施，以達(dá)到最大限度地隔離處置廢物與環(huán)境生態(tài)系統(tǒng)的目的。是原始廢物的最終處置。據(jù)統(tǒng)計，2015年我國城市固體廢物去除量達(dá)到1.91億噸，其中1.15億噸采用衛(wèi)生填埋場處理，占垃圾處理總量的百分比。碳排放是最重要的排放源之一。

許多學(xué)者對垃圾填埋場的CH排放進(jìn)行了大量觀察。  劉鴻霆研討某填埋場后,得出夜間到清晨排放率最低,午時最高,下晝隨時候遞加的紀(jì)律;楊雪等,則經(jīng)由過程試驗(yàn)得出了排放通量下晝大于午時大于上午的結(jié)論,且釋放通量變化較小;馬占云等,通過長期觀測封場區(qū)甲烷排放情況得出了甲烷日變化不存在規(guī)律性的結(jié)論。這些結(jié)論完全不同。同時，影響采樣點(diǎn)垃圾產(chǎn)氣量和氣體遷移過程的因素很多。以往對垃圾沼氣池發(fā)酵過程的研究成果難以解釋。

在以往的研究中，一般認(rèn)為垃圾沼氣池發(fā)酵產(chǎn)氣的最適溫度分別為37℃和55℃3。。一些研究表明，溫度對垃圾沼氣池發(fā)酵的不同階段有不同的影響。李陽等人的研討發(fā)明渣滓沼氣池發(fā)酵過程當(dāng)中25℃條件下,乙酸產(chǎn)量最大m;侯貴光等人則依據(jù)有機(jī)物厭氧發(fā)生沼氣的生化機(jī)理,創(chuàng)建兩步一級反應(yīng)耦合模型,認(rèn)為垃圾沼氣池發(fā)酵可分為兩個主要階段。然而，對于溫度對天然氣生產(chǎn)各階段的影響研究較少，因此，在垃圾產(chǎn)氣曲線達(dá)到一定程度后，本文采用回歸分析的方法研究了溫度對各階段產(chǎn)氣的影響。

材料與方法

1.1垃圾源和預(yù)處理

為了避免垃圾成分的變化對實(shí)驗(yàn)的影響，將垃圾的特定成分按一定比例混合到實(shí)驗(yàn)垃圾中。垃圾利用率及比例見表1。根據(jù)垃圾填埋場垃圾樣品的組成，確定垃圾成分的比例。其中以新鮮蘋果、梨、橙子代替廚房垃圾，三種水果的新鮮重量占廚房垃圾成分的三分之一。實(shí)驗(yàn)前將所有垃圾粉碎成1-2厘米的碎片，攪拌均勻備用。以同一組分沼氣池發(fā)酵產(chǎn)生的滲濾液為接種劑。

1.2實(shí)驗(yàn)方法

在125克混合廢物和500毫升圓錐瓶中，接種和垃圾的質(zhì)量比為1:10。

均質(zhì)后，在恒溫培養(yǎng)箱中培養(yǎng)，通過排水、集氣等方法收集氣體。實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。分別設(shè)置了15℃、25℃、35℃和45℃四種培養(yǎng)溫度，并在每個溫度下設(shè)置多個平行樣品。同時，將一組僅含孕育劑的錐形燒瓶作為空白樣品。實(shí)驗(yàn)開始后每小時記錄一次產(chǎn)氣量。同時，用注射器采集氣體樣品，用氣相色譜儀分析CO2和CH4的濃度。

2結(jié)果與討論

2.1分段擬合

廢液沼氣池發(fā)酵過程可分為水解階段、分解階段和衰變階段。每一階段的反應(yīng)都要經(jīng)過一定的時間才能發(fā)生變化，這就使得天然氣生產(chǎn)階段難以過渡。通常，沼氣池發(fā)酵階段的判斷主要是通過檢測沼氣池發(fā)酵液濃度的變化來判斷的，而對沼氣池發(fā)酵階段的分割則是粗略的。本實(shí)驗(yàn)通過分析沼氣池發(fā)酵階段轉(zhuǎn)換引起的產(chǎn)氣率變化，對垃圾沼氣池發(fā)酵進(jìn)行了研究，并通過檢測CO2濃度和產(chǎn)氣率，提高了分選的準(zhǔn)確性。本文選取了多個平行樣品的平均值，并對不同采氣階段進(jìn)行了回歸分析。用最小二乘法估計出滿足采氣階段線性關(guān)系的線性回歸方程參數(shù)，用最小二乘法估計采氣階段線性回歸方程的參數(shù)。為了避免沼氣池發(fā)酵過程中產(chǎn)氣波動的影響，對滿足產(chǎn)氣階段非線性關(guān)系的回歸方程進(jìn)行了分析。

如下圖所示，圖2至圖5在15°C，25°C，35°C和45°C時顯示了垃圾產(chǎn)生的峰值產(chǎn)氣期，穩(wěn)定期和衰減期的回歸曲線。 ， 分別。

各階段產(chǎn)氣量疊加如圖6所示。為了進(jìn)一步了解溫度對不同階段天然氣產(chǎn)量的影響，作者對不同階段的天然氣產(chǎn)量進(jìn)行了分析。

如圖7至10所示，在峰值、穩(wěn)定和衰減期間產(chǎn)生的氣體累積體積以及總累積體積與溫度之間的關(guān)系

擬合結(jié)果的p值和R2如表2所示。

根據(jù)各產(chǎn)氣階段的P值，各產(chǎn)氣階段的擬合曲線與實(shí)際產(chǎn)氣量呈顯著正相關(guān)。除15℃峰期擬合曲線(0.0 5>P>0.0 1)外，其它階段擬合曲線p值均小于0.0 1，與實(shí)際產(chǎn)氣量高度相關(guān)。15℃峰期擬合曲線也與實(shí)際產(chǎn)氣量呈顯著正相關(guān)。根據(jù)擬合曲線R2，擬合曲線與實(shí)際產(chǎn)氣量曲線具有良好的相關(guān)性，與實(shí)際產(chǎn)氣量曲線一致。因此，可以認(rèn)為擬合效果較好，擬合曲線能夠準(zhǔn)確地反映實(shí)際產(chǎn)氣量的變化。

2.2不同階段溫度與產(chǎn)氣量的關(guān)系

通過對擬合曲線的積分，可以得到不同階段的垃圾沼氣池發(fā)酵生產(chǎn)過程。

廢物沼氣池發(fā)酵過程可分為：水解酸生產(chǎn)階段、甲烷生產(chǎn)階段和衰減階段。

其中，圖7顯示了不同溫度下峰值期的氣體生產(chǎn)曲線，對應(yīng)于水解和酸性生產(chǎn)階段。氣體產(chǎn)生量首先隨溫度的升高而減小，在25°c時達(dá)到最小值，然后上升，在35°c時達(dá)到最大值。當(dāng)溫度較低時，特別是15°c以下的溫度會影響酸產(chǎn)生階段的開始，即影響整個沼氣池發(fā)酵過程的開始。在15°c和25°c的實(shí)驗(yàn)低溫段，雖然25°c的峰值時期的累積氣體生產(chǎn)量比15°c的峰值時期的累積氣體生產(chǎn)量略有下降，與另外兩組實(shí)驗(yàn)相比，兩組實(shí)驗(yàn)在累積產(chǎn)生氣體的高峰期差異不大，因此可以推斷水解階段在低溫階段開始緩慢，而且產(chǎn)量也較少，生產(chǎn)乙酸等甲烷生產(chǎn)階段所需原料較少，不利于后續(xù)沼氣池發(fā)酵。當(dāng)氣溫上升時

當(dāng)溫度高達(dá)35℃時，峰值產(chǎn)氣量迅速增加，水解產(chǎn)酸反應(yīng)強(qiáng)烈，峰值產(chǎn)氣量是峰值15℃和25℃的兩倍。但當(dāng)溫度升高到45℃時，峰值產(chǎn)氣量雖有所下降，但與15℃和25℃相比仍為高水平，由此推斷，在此溫度范圍內(nèi)，水解產(chǎn)酸階段即沼氣池發(fā)酵高峰期的適宜溫度為35℃-45℃，垃圾沼氣池發(fā)酵的水解產(chǎn)酸階段很強(qiáng)，有機(jī)分解產(chǎn)生大量的CO2和乙酸等原料，需要后續(xù)的產(chǎn)甲烷階段，這有利于沼氣池發(fā)酵的持續(xù)進(jìn)行。為了進(jìn)一步確定溫度與氣體產(chǎn)量之間的關(guān)系，作者嘗試用線性回歸和非線性回歸擬合。擬合方程的R2分別為0.526和0.537。該結(jié)果表明在峰值期的累積氣體產(chǎn)生與溫度有關(guān)，但由于樣品的數(shù)量，不能擬合相應(yīng)的關(guān)系函數(shù)。相關(guān)研究表明，該階段的主要產(chǎn)氣來源是垃圾酸沼氣池發(fā)酵產(chǎn)生的二氧化碳。乙酸和二氧化碳中的有機(jī)碳占總有機(jī)碳的比例為乙酸的2/3和二氧化碳的1/317。李陽31等人的研討發(fā)明,溫度控制在25℃~35℃時餐廚渣滓沼氣池發(fā)酵可獲得較高乙酸產(chǎn)量;而趙宋敏等人的研討則發(fā)明,溫度在20℃~37℃時餐廚渣滓沼氣池發(fā)酵發(fā)生的CO2隨溫度降低而降低,37℃時廚余渣滓沼氣池發(fā)酵產(chǎn)酸量最大,跨越37℃后CO2及乙酸產(chǎn)量敏捷下降。以上結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合。但是，由于樣本數(shù)較少，有必要通過進(jìn)一步縮小實(shí)驗(yàn)組之間的溫度差來確定溫度與產(chǎn)氣量峰值之間的關(guān)系函數(shù)。

圖8是穩(wěn)定相在不同溫度條件下的產(chǎn)氣曲線，對應(yīng)于甲烷生產(chǎn)階段，隨著溫度的升高，產(chǎn)氣量先增加后減小，在25℃時達(dá)到最大值。方程r2為0.816，表明溫度與穩(wěn)定期累積產(chǎn)氣量有很強(qiáng)的相關(guān)性。通過對該方程的擬合，可以得出在穩(wěn)定期31℃時累積產(chǎn)氣量的最大值。在這一階段，天然氣的產(chǎn)生主要是由于再分配和二氧化碳，這是營養(yǎng)物質(zhì)的極限。

該因子可以假設(shè)為一階反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，醋酸產(chǎn)量最低的實(shí)驗(yàn)組在25℃時的產(chǎn)氣量最高，擬合結(jié)果也表明，最高產(chǎn)氣點(diǎn)在31℃左右，這不是上一階段的最高產(chǎn)氣溫度。趙宋敏等人及馬宗虎等人的研討效果注解,在全部厭氧沼氣池發(fā)酵階段,pH值并無隨溫度變遷發(fā)生較大波動0,由此可排除pH值對產(chǎn)氣量的影響。因此，可以認(rèn)為這一階段的最佳氣體生產(chǎn)溫度應(yīng)在31°C左右。

圖9顯示了不同溫度下衰變周期的產(chǎn)氣量曲線。與峰值期相反，產(chǎn)氣量隨溫度的升高而增加，在5℃時達(dá)到最大值，在35℃時達(dá)到最小值后迅速下降，然后迅速增加。線性和非線性回歸擬合表明，擬合方程的R2分別為0.255和0.141。結(jié)果表明，在衰變過程中，溫度與產(chǎn)氣量的相關(guān)性較弱。此外，通過對比同一溫度下平行樣品衰減期的產(chǎn)氣量，發(fā)現(xiàn)樣品間衰減期產(chǎn)氣量波動較大，標(biāo)準(zhǔn)偏差是峰值期和穩(wěn)定期的5倍，不確定度較大?？傊?，在衰變期間，累積產(chǎn)氣量與溫度之間沒有顯著的相關(guān)性。原因是衰減期的產(chǎn)氣量是以前兩個階段產(chǎn)氣量的剩余物質(zhì)和細(xì)菌種類為基礎(chǔ)的，前兩個產(chǎn)氣期的產(chǎn)氣率雖無顯著差異，但各組平行樣品的產(chǎn)氣率仍有差異。這些差異在衰減期、產(chǎn)氣后期被放大，導(dǎo)致衰減期產(chǎn)氣量的波動。

隨著溫度的升高，產(chǎn)氣量先增加后下降，在35℃時達(dá)到極坐標(biāo)。

巨大的價值。通過多項式擬合得到的擬合方程的r2為0.937，擬合結(jié)果非常接近觀測值。通過擬合方程，可以推斷累積氣體產(chǎn)量在38.37°C達(dá)到最大值。該結(jié)果與實(shí)際觀察結(jié)果一致，與以前的文科，YCSong2）和吳是滿昌3相同。

結(jié)果表明，溫度對垃圾沼氣池發(fā)酵產(chǎn)氣階段的影響不同。

該段具有不同的作用，不同時期的最大氣體生產(chǎn)溫度與不同地區(qū)不同。其中，穩(wěn)定的生產(chǎn)量與溫度的關(guān)系最為顯著，最大的生產(chǎn)量在31°c。峰值產(chǎn)量與溫度的關(guān)系有待進(jìn)一步研究。衰退期體積與溫度的相關(guān)性較弱，不確定性較大

這一結(jié)果在一定程度上解釋了國內(nèi)外垃圾填埋場氣體排放觀測結(jié)果的差異。以往許多學(xué)者對311垃圾填埋場氣體排放進(jìn)行了觀測和研究，但結(jié)果差異很大，特別是在溫度對垃圾填埋場氣體排放的影響方面。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，溫度對垃圾填埋氣排放的影響取決于填埋場垃圾的產(chǎn)氣階段。垃圾填埋體的最佳產(chǎn)氣溫度在不同的產(chǎn)氣階段有很大的差異，但填埋場中的垃圾往往處于不同的產(chǎn)氣階段，其產(chǎn)氣時間跨度大，成分復(fù)雜。而且填埋場的溫度條件也有很大的差異，導(dǎo)致填埋場的產(chǎn)氣率也有很大的不同。不過，在觀察堆填區(qū)時，他們只能在一段時間內(nèi)觀察堆填區(qū)的表面氣體排放情況。在這短時間內(nèi)，垃圾填埋場內(nèi)部的垃圾同時處于不同的產(chǎn)氣階段，但相對穩(wěn)定。因此，觀測溫度對垃圾填埋氣排放的影響是不同的。

2.3不同階段產(chǎn)氣時間與溫度的關(guān)系

溫度變化對廢物沼氣池發(fā)酵產(chǎn)氣時間的影響比較明顯，即隨著溫度的升高，廢物沼氣池發(fā)酵和產(chǎn)氣過程可以大大加快，提高了沼氣池發(fā)酵產(chǎn)氣的效率?；跀M合曲線的氣體產(chǎn)生曲線的峰值和峰值時間示于表3中。

表3表明，隨著溫度的升高，各組達(dá)到產(chǎn)氣峰值的時間迅速縮短?？梢酝茰y，隨著溫度的升高，峰值期水解產(chǎn)酸階段細(xì)菌的活性迅速增加，各組的峰高隨溫度的升高而迅速增加，這也說明了峰值期水解產(chǎn)酸階段細(xì)菌的活性。隨著溫度的升高，周期迅速增加。這一推論與圖7中的先前結(jié)論一致，但略有不同。由此推斷，在不同的溫度條件下，在整個產(chǎn)氣過程中，各產(chǎn)氣階段的產(chǎn)氣時間比例在不同的溫度下存在。各產(chǎn)氣階段占總產(chǎn)氣時間的比例如圖11-13所示，如圖11所示。雖然峰值期的產(chǎn)氣時間隨溫度的升高而迅速減少。高峰期產(chǎn)氣時間短，但產(chǎn)氣時間在整個沼氣池發(fā)酵過程中所占比例不同。一般來說，在四個實(shí)驗(yàn)溫度下，峰值時間約占整個沼氣池發(fā)酵過程的30%，而峰值時間所占比例最小，僅占25℃下總沼氣池發(fā)酵過程的13%?？紤]到這一階段累積產(chǎn)氣量占總產(chǎn)氣量的比例，有一個峰期時間比與累計產(chǎn)氣量比的相關(guān)性。其中，在25℃時，實(shí)驗(yàn)組的峰期時間比最低，峰期累計產(chǎn)氣量僅為35%。實(shí)驗(yàn)組峰值累積產(chǎn)氣率略高于實(shí)驗(yàn)組，15、45時略低于實(shí)驗(yàn)組。結(jié)果表明，在15（？）的低溫下，微生物活性受到抑制，酸水解過程開始緩慢。C，所以高峰時段在15（？）時占最大比例。C.但是，在25（？）C，雖然酸水解過程開始緩慢，但產(chǎn)甲烷菌在這個溫度下可以正常生長和繁殖，因此沼氣池發(fā)酵過程是在水解生產(chǎn)中進(jìn)行的。酸法開始后不久，進(jìn)入了穩(wěn)定的產(chǎn)甲烷階段1-71。因此，在這兩種條件下，峰值產(chǎn)氣時間在整個沼氣池發(fā)酵過程中所占的時間較多，而35℃更接近峰值最佳溫度，因此該階段產(chǎn)氣率在35℃和45℃條件下也是最大的。e總產(chǎn)氣量。

圖12進(jìn)一步驗(yàn)證了前一個推論，即在25°C時，在4個實(shí)驗(yàn)溫度和25°C條件下，穩(wěn)定周期的氣體生產(chǎn)時間最高達(dá)到405<unk;GT;，在穩(wěn)定期內(nèi)，累積氣體產(chǎn)量與總氣體產(chǎn)量的比率也比其他三個實(shí)驗(yàn)溫度大得多。

49.9%；但是，在15℃和45℃時，甲烷細(xì)菌的活性在太低和太高的溫度下都受到抑制，因?yàn)樵谶@兩個溫度條件下，穩(wěn)定階段的產(chǎn)氣時間相對較短，只有21.4%和22.6%，但這兩個溫度下的累計產(chǎn)氣量占總產(chǎn)氣量的比例也很低，只有23.2%和23.3%；在35℃時，雖然穩(wěn)定期產(chǎn)氣時間比25℃時低，但仍保持在高水平，為35.9%。在此溫度下，穩(wěn)定期累計產(chǎn)氣量占總產(chǎn)氣量的30%。

根據(jù)圖13，在四種溫度條件下，衰變期產(chǎn)氣時間約占沼氣池發(fā)酵產(chǎn)氣時間的40%，且無顯著性差異。在25℃條件下，產(chǎn)氣時間占沼氣池發(fā)酵總產(chǎn)氣時間的比例達(dá)到%，35℃時產(chǎn)氣時間占沼氣池發(fā)酵總產(chǎn)氣時間的比例最小(%)，35℃時產(chǎn)氣時間占沼氣池發(fā)酵總產(chǎn)氣時間的比例最低。產(chǎn)氣時間占沼氣池發(fā)酵總產(chǎn)氣時間的比例為1%。在25℃和35℃時，25℃和35℃累積產(chǎn)氣量占總產(chǎn)氣量的比例分別為4.2%和4.2%，這是衰變期間累積產(chǎn)氣率的最大值和最小值。結(jié)合前兩個沼氣池發(fā)酵階段，我們可以看出，在35℃時，水解峰和產(chǎn)酸反應(yīng)比其他階段更豐富，試驗(yàn)樣品中殘留有機(jī)物含量低于其它階段。因此，與其它三種溫度條件相比，產(chǎn)氣時間較短，產(chǎn)氣量較小。

通過分析不同溫度條件下不同階段的產(chǎn)氣時間比和產(chǎn)氣率，進(jìn)一步驗(yàn)證了以前的結(jié)論，即不同的溫度條件對不同產(chǎn)氣階段的產(chǎn)氣時間和累積產(chǎn)氣量有不同的影響。隨著溫度的升高，各實(shí)驗(yàn)組的總沼氣池發(fā)酵時間迅速減少，但總產(chǎn)氣量總體增加。在不同的溫度條件下，每個產(chǎn)氣階段的產(chǎn)氣時間也與總產(chǎn)氣時間的比例有很大差異，其中峰值產(chǎn)氣時間比率在25°C時最小，而穩(wěn)定的產(chǎn)氣時間是最長的;在25°C時，高峰期累計產(chǎn)氣量與總產(chǎn)氣量之比也最小，而固定相累積產(chǎn)氣量與總產(chǎn)氣量之比也最大;可以認(rèn)為水解在該溫度下產(chǎn)生酸。菌株的活性與產(chǎn)甲烷菌的活性之間存在顯著差異。該溫度條件對水解產(chǎn)酸菌株有明顯的抑制作用，但對產(chǎn)甲烷菌的活性有顯著影響。

3結(jié)論

(1)通過改變產(chǎn)氣率對垃圾產(chǎn)氣曲線進(jìn)行分段回歸擬合，結(jié)果能準(zhǔn)確反映實(shí)際產(chǎn)氣變化，相關(guān)性高，擬合效果好。

(2)氣體生產(chǎn)的不同階段受溫度的影響。穩(wěn)定的生產(chǎn)量與溫度的關(guān)系最為明確，發(fā)現(xiàn)在31°C時穩(wěn)定的生產(chǎn)量最大。需要通過實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步探討峰值產(chǎn)量與溫度的關(guān)系。產(chǎn)量與溫度的相關(guān)性較弱，且存在較大的不確定性。

(3)不同產(chǎn)氣階段的產(chǎn)氣時間也受溫度的影響，25℃時最低產(chǎn)氣高峰時間占總產(chǎn)氣時間的13%，最高穩(wěn)定產(chǎn)氣時間占總產(chǎn)氣時間的40.5%，最大穩(wěn)定產(chǎn)氣時間占總產(chǎn)氣時間的40.5%，最大穩(wěn)定產(chǎn)氣時間占總產(chǎn)氣時間的40.5%。在25℃時，最低產(chǎn)氣高峰時間占總產(chǎn)氣時間的13%，最高穩(wěn)定產(chǎn)氣時間占總產(chǎn)氣時間的40.5%。在35℃時，產(chǎn)氣時間占總產(chǎn)氣時間的最小比例為38.5%。

(4)溫度對不同產(chǎn)氣階段細(xì)菌活性和產(chǎn)氣時間的影響主要體現(xiàn)在溫度對不同產(chǎn)氣階段主菌活性的影響和不同產(chǎn)氣階段產(chǎn)氣時間的影響上。

摘自《中國沼氣》2018第1期 劉盛濤 鄭有飛

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